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核物理与核技术国家重点实验室在揭示MAX相材料抗辐照损伤机制上取得重要进展
日期: 2019-02-13  信息来源: 物理学院

材料的抗辐照性能是影响先进裂变/聚变反应堆安全性和经济性的关键因素之一。著名科学家费米曾预言,核技术的成败将强烈地取决于材料在反应堆中强辐射场下的行为。最近,核物理与核技术国家重点实验室离子束物理与应用课题组和国内外合作团队利用北京大学的2*1.7MV串列静电加速器系统辐照了纳米层状金属陶瓷-Mn+1AXn相材料,并通过高分辨透射电镜和原子形貌探针等观测方法,在原子尺度上揭示了这类材料的抗辐照损伤机制。该研究工作以“Disorder in Mn+1AXn phases at the atomic scale”为题于2019年2月7日正式发表在《自然通讯》上。

Mn+1AXn相材料因其晶胞内具有的特殊周期性层状结构和元素组成,兼具有某些金属和陶瓷所特有的优异性能,例如高强度、优良的抗热震能力等金属特性,以及耐高温、抗氧化、易烧结加工等陶瓷特性。因此,Mn+1AXn相材料在极端条件下的应用得到了广泛研究,例如用于核反应堆第一壁材料以及燃料包壳材料或涂层。然而,目前对于Mn+1AXn相材料在辐照条件下结构变化机理存在争论,主要分歧在于辐照诱导材料从初始结构六方结构转变为面心立方结构的过程是因A层原子逃逸造成的相分解为MX二元相还是因辐照引入的缺陷而造成的相变。

这项研究工作利用扫描透射电子显微镜(STEM)模式下的高角环形暗场像(HAADF)技术成功地直接表征出一种典型的Mn+1AXn相材料Ti3AlC2,晶胞中Ti原子和Al原子的衬度差异(图1-g),并利用环形明场像(ABF)技术直接观测到C原子在阴离子位置上的排列方式(图1-p)。通过这两种实验方法,研究发现在1MeV的Au+离子低剂量辐照条件下,Ti原子和Al原子通过无序化混合,以3:1的占位率共同占据阳离子位置,而C原子则均匀占据阴离子位置,从而形成了同样是六方结构的γ-(Ti3Al)C2相(图1-c)。随着剂量增加,辐照引入的缺陷(堆垛层错等)增多,材料发生相变,最终形成fcc-(Ti3Al)C2相(图1-e)。同时,XRD和第一性原理计算等也证实了在7种不同Mn+1AXn相材料中发生的这种由辐照引起的材料中发生相变机制。该研究从多个角度利用多项实验及计算方法印证了材料中M、A阳离子及X阴离子各自的无序化过程,推翻了此前国际上争论已久的相分解假说,对于研究Mn+1AXn相材料的辐照损伤效应及其在核能领域的应用具有重要的作用。

图1. Ti3AlC2材料辐照前后的结构及STEM HAADF/ABF像。(a-f) 原始hex-Ti3AlC2相、γ-(Ti3Al)C2相、fcc-(Ti3Al)C2相的原子结构及沿方向的原子分布。(g-o) 三种结构的STEM HAADF像、相应的衬度变化曲线及模拟图像。(p-x)三种结构的STEM ABF像、相应的衬度变化曲线及模拟图像。

这项研究成果是该课题组多年来针对MAX相材料开展辐照损伤机理研究的积累和深化,其中主要实验结果源于该文第一作者王晨旭的博士论文“MAX相金属陶瓷离子辐照致相变过程及氦泡形成机理研究”(获2016年度北京大学优秀博士论文。目前在斯坦福大学从事博士后研究)。其博士导师、北京大学物理学院王宇钢教授和斯坦福大学Rodney C. Ewing作为共同通讯作者。这项工作得到中科院宁波材料所黄庆研究员团队和中科院沈阳金属所王京阳研究员团队在MAX相材料方面的鼎力支持,并获得科技部“ITER专项团队项目”和国家自然科学基金委面上项目及北京大学核物理与核技术国家重点实验室开放课题的资助。

 

编辑:山石


   
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